武义元年（919），李昪升左仆射、参知政事。由于李昪威望日隆，权力增大，曾引起一阵风波，这就是严可求、徐玠要求徐温以生子徐知询取代养子李昪辅政。武义二年（920）杨隆演卒，其弟杨溥继位。顺义七年（927）十月，徐温卒。十一月杨溥正式称帝，改元乾贞，时即后唐明宗天成二年。杨溥以李昪为太尉兼侍中。徐温去世，徐知询谋代李昪的计划成泡影，但是李昪还是视知询为威胁。为了解除这一威胁，李昪即以为徐温服丧为名，把徐知询调到扬州，免除他的金陵尹职，斩其将周廷望。说来也真有意思，李昪解除徐知询职务、斩周廷望，是由徐玠一手助成，而徐玠当徐温在世时，是力主以徐知询取代李昪的。
为了彻底搞掉杨氏、徐温的势力，李昪在处理了徐知询以后，接着又废临江王杨蒙。杨蒙是杨行密的三子，其兄杨渥、杨隆演死后，本应轮到他继位，但徐温却拥立他的弟弟溥为吴王。故杨蒙怨徐氏甚烈，且他毕竟是杨行密之子，对于李昪日后代吴称帝是不可忽视的阻力。所以李昪废蒙为历阳公，杨蒙逃到庐州投奔杨行密的老将周本，但周本的儿子害怕受牵连，拒绝接纳，把他缚送金陵。以后杨蒙被杀害。
大和三年（931），李昪以太尉、中书令出镇金陵，遥控吴国军政，留其子景通在扬州辅政，用王令谋、宋齐邱二人为左右仆射同平章事，协助景通处理政务。显然，李昪是在效法徐温所为。
一切迹象表明，李昪积极谋求代吴称帝。《新五代史·南唐世家》对李昪谋求称帝活动有过绘声绘色的描写：“（乾贞）四年，封昪东海郡王。昪照鉴见白须，顾其吏周宗叹曰：‘功业已就，而吾老矣，奈何？’宗知其意，驰诣广陵见宋齐邱，谋禅代。”(www.zuozong.com)
其后有一段小插曲，宋齐邱以周宗先于自己策划禅代，一反常态，“手书切谏，以为天时人事未可”代吴。[18]李昪见书愕然不可解，因为宋齐邱早就怂恿过他代吴。从此李昪和宋齐邱之间发生了隔阂。李昪把他召回金陵，使之“予事皆无所关预”。[19]李昪采取这一措施是必要的，宋齐邱颇有才干，智谋亦出众，然性偏急，有强烈嫉妒心，此人用之不当，是会带来麻烦的。
吴天祚元年（935），吴帝杨溥晋封李昪为齐王，以昇、润、宣、池、歙、常、江、饶、信、海十州为齐国属州。第二年，李昪建大元帅府，设吏、礼、户、兵、刑、工及盐铁等官职，立国规模初具。天祚三年（937）进一步完备齐王府的建制。同年，吴帝杨溥被迫逊位，李昪称帝于金陵，改元昇元，国号唐，史称南唐。李昪自称唐宗室嫡孙，正式将姓名徐知诰改为李昪。
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